磁性隧道结器件势垒厚度变化中的隧穿物理机制
磁性隧道结（MTJ）是自旋电子学的核心器件。理解电子如何“穿越”中间的绝缘势垒，是优化器件性能的关键。本文将以最经典的 Fe/MgO/Fe MTJ 为例，通过第一性原理计算，详细展示势垒厚度变化下的隧穿物理机制。我们将从器件搭建、数据计算，到提取关键的衰减常数，最后用复数能带理论进行验证，一步步揭示其背后的物理图像。
一、器件输运计算
1. 器件结构搭建
在 QuantumATK 中搭建 Fe/MgO/Fe 磁性隧道结器件结构（参考官方MTJ例子）。为了研究厚度效应，我们固定左右铁磁电极，仅改变中间势垒层 MgO 的厚度，分别构建了从 3层到10层 的一系列器件。作为示例，下图为中间势垒为5层MgO的器件结构。
图：Fe/MgO/Fe MTJ 器件结构示意图（以5层MgO为例）。
对所有器件进行DFT+NEGF自洽计算，并采用 \(201×201\) 的高密度 \(k\) 点网格，以确保透射谱计算的精度。
2. 输运计算结果
根据结构优化，3层MgO的厚度为 \(d_3 = 4.3907\) Å，之后每增加一层，厚度增加 2.19535 Å。计算得到的各器件在费米能级处的自旋分辨透射率数据如下：
表1：不同MgO厚度下Fe/MgO/Fe MTJ的自旋分辨透射率
| 器件 | MgO厚度 \(d\) (Å) | \(P_{\mathrm{up}}\) | \(P_{\mathrm{dw}}\) | \(AP_{\mathrm{up}}\) | \(AP_{\mathrm{dw}}\) |
|---|---|---|---|---|---|
| Fe/3-MgO/Fe | 4.3907 | 1.32793e-2 | 3.37293e-3 | 1.41589e-3 | 1.41661e-3 |
| Fe/4-MgO/Fe | 6.58605 | 2.77833e-3 | 1.51418e-4 | 9.29148e-5 | 9.30404e-5 |
| Fe/5-MgO/Fe | 8.7814 | 6.09982e-4 | 2.71386e-5 | 6.72863e-6 | 6.74108e-6 |
| Fe/6-MgO/Fe | 10.97675 | 1.38438e-4 | 2.7476e-6 | 7.42916e-7 | 7.44203e-7 |
| Fe/7-MgO/Fe | 13.1721 | 3.23334e-5 | 1.71262e-7 | 1.22786e-7 | 1.23016e-7 |
| Fe/8-MgO/Fe | 15.36745 | 7.71068e-6 | 7.42509e-9 | 2.37952e-8 | 2.38343e-8 |
| Fe/9-MgO/Fe | 17.5628 | 1.87037e-6 | 2.61081e-10 | 4.87907e-9 | 4.88597e-9 |
| Fe/10-MgO/Fe | 19.75815 | 4.59423e-7 | 2.40414e-11 | 1.03822e-9 | 1.03932e-9 |
3. TMR曲线
隧穿磁阻（TMR）是衡量MTJ性能的核心指标，定义为：
其中，\(T_{\mathrm{P}} = P_{\mathrm{up}} + P_{\mathrm{dw}}\)，\(T_{\mathrm{AP}} = AP_{\mathrm{up}} + AP_{\mathrm{dw}}\)。计算得到各厚度的总透射率和TMR值如下：
表2：不同MgO厚度下的总透射率与TMR
| MgO层数 | \(T_{\mathrm{P}}\) | \(T_{\mathrm{AP}}\) | TMR (%) |
|---|---|---|---|
| 3 | 1.66522e-2 | 2.83250e-3 | 487.9 |
| 4 | 2.92975e-3 | 1.85955e-4 | 1475.5 |
| 5 | 6.37121e-4 | 1.34697e-5 | 4630.2 |
| 6 | 1.41186e-4 | 1.48712e-6 | 9392.5 |
| 7 | 3.25046e-5 | 2.45802e-7 | 13125 |
| 8 | 7.71810e-6 | 4.76295e-8 | 16104 |
| 9 | 1.87063e-6 | 9.76504e-9 | 19057 |
| 10 | 4.59447e-7 | 2.07754e-9 | 22020 |
绘制TMR随厚度的变化曲线（半对数坐标）：
图：Fe/MgO/Fe MTJ的TMR随MgO厚度变化曲线。
从图表中可以清晰地看到两个重要趋势：
- TMR 随厚度单调增长：从3层的~488% 急剧上升至10层的~22020%。
- 增长速率逐渐加快：在半对数坐标下，TMR曲线近似为一条直线，表明其增长方式是指数性的。这源于 (T_{\mathrm{AP}}) 的衰减速度远快于 (T_{\mathrm{P}})，导致它们的比值呈指数增长。
二、器件输运物理分析
为什么TMR会随厚度单调增长且增速加快？关键在于不同自旋通道在势垒中有着迥异的衰减速率。
1. 理论基础：衰减常数与多通道输运
在隧穿区域，电子波函数通过厚度为 \(t\) 的势垒时，其透射概率 \(T\) 呈指数衰减：
其中，\(\kappa\) 就是衰减常数，它描述了电子波函数在势垒中的衰减快慢。\(\kappa\) 值越大，衰减越快。
在实际的晶态MTJ中，情况更为复杂。电极（Fe）和势垒（MgO）都是晶体，电子的输运必须满足动量匹配和对称性匹配。因此，存在多个具有不同对称性的输运通道，每个通道都有自己的衰减常数 \(\kappa_i\)。总透射率是所有这些通道的贡献之和：
这就是多通道输运的图像。
2. 如何计算衰减常数？
我们可以通过分析透射率随厚度的变化来提取衰减常数，步骤如下：
- 计算总透射率：获取不同厚度 \(t\) 下，费米能级处的总透射率 \(T(E_F)\)。
- 取自然对数：计算 \(\ln[T(E_F)]\)。
- 线性拟合：将 \(\ln[T(E_F)]\) 对厚度 \(t\) 作图。如果体系是理想的单通道输运，数据点应严格落在一条直线上，其斜率即为 \(-2\kappa\)。
- 求解公式：\[\kappa = -\frac{1}{2} \cdot \frac{\Delta \ln[T(E_F)]}{\Delta t} \]
3. 平行态 (\(T_{\mathrm{P}}\)) 的衰减常数分析
首先分析平行态的总透射率 \(T_{\mathrm{P}}\)。
表3：平行态 \(T_{\mathrm{P}}\) 的自然对数
| 层数 | \(d\) (Å) | \(T_{\mathrm{P}}\) | \(\ln T_{\mathrm{P}}\) |
|---|---|---|---|
| 3 | 4.3907 | 1.66522e-2 | -4.096 |
| 4 | 6.58605 | 2.92975e-3 | -5.833 |
| 5 | 8.7814 | 6.37121e-4 | -7.359 |
| 6 | 10.97675 | 1.41186e-4 | -8.865 |
| 7 | 13.1721 | 3.25046e-5 | -10.334 |
| 8 | 15.36745 | 7.71810e-6 | -11.772 |
| 9 | 17.5628 | 1.87063e-6 | -13.189 |
| 10 | 19.75815 | 4.59447e-7 | -14.593 |
将 \(\ln T_{\mathrm{P}}\) 对厚度 \(d\) 作图：
图：平行态总透射率的自然对数随MgO厚度的变化。
从整体上看，数据点近似落在一条直线上。但如果我们计算相邻点间的有效衰减常数 \(\kappa_{\mathrm{eff}}\)，就能发现更精细的结构。
表4：平行态相邻点间的有效衰减常数
| 区间 | \(\Delta \ln T_{\mathrm{P}}\) | 斜率 \(\frac{\Delta \ln T_{\mathrm{P}}}{\Delta d}\) | \(\kappa_{\mathrm{eff}}\) (Å⁻¹) |
|---|---|---|---|
| 3→4 | -1.737 | -0.791 | 0.396 |
| 4→5 | -1.526 | -0.695 | 0.348 |
| 5→6 | -1.506 | -0.686 | 0.343 |
| 6→7 | -1.469 | -0.669 | 0.335 |
| 7→8 | -1.438 | -0.655 | 0.328 |
| 8→9 | -1.417 | -0.645 | 0.323 |
| 9→10 | -1.404 | -0.640 | 0.320 |
观察：\(\kappa_{\mathrm{eff}}\) 从薄区的 0.396 Å⁻¹ 系统性下降到厚区的 0.320 Å⁻¹。
这正是多通道输运的直接证据！在薄势垒中，所有通道（包括衰减快的）都有贡献，导致平均衰减常数较大。随着厚度增加，衰减快的通道迅速消亡，输运逐渐由衰减最慢的通道主导，因此有效衰减常数逐渐减小并趋近于一个稳定值。
对厚区（7-10层）进行线性拟合，得到慢通道的本征衰减常数：
4. 反平行态 \((T_{\mathrm{AP}}\)) 的衰减常数分析
用同样的方法分析反平行态的透射率 \(T_{\mathrm{AP}}\)。
表5：反平行态 \(T_{\mathrm{AP}}\) 的自然对数
| 层数 | \(d\) (Å) | \(T_{\mathrm{AP}}\) | \(\ln T_{\mathrm{AP}}\) |
|---|---|---|---|
| 3 | 4.3907 | 2.83250e-3 | -5.866 |
| 4 | 6.58605 | 1.85955e-4 | -8.589 |
| 5 | 8.7814 | 1.34697e-5 | -11.215 |
| 6 | 10.97675 | 1.48712e-6 | -13.418 |
| 7 | 13.1721 | 2.45802e-7 | -15.219 |
| 8 | 15.36745 | 4.76295e-8 | -16.860 |
| 9 | 17.5628 | 9.76504e-9 | -18.445 |
| 10 | 19.75815 | 2.07754e-9 | -19.994 |
图：反平行态总透射率的自然对数随MgO厚度的变化。
计算有效衰减常数：
表6：反平行态相邻点间的有效衰减常数
| 区间 | \(\Delta \ln T_{\mathrm{AP}}\) | 斜率 \(\frac{\Delta \ln T_{\mathrm{AP}}}{\Delta d}\) | \(\kappa_{\mathrm{eff}}\) (Å⁻¹) |
|---|---|---|---|
| 3→4 | -2.723 | -1.240 | 0.620 |
| 4→5 | -2.626 | -1.196 | 0.598 |
| 5→6 | -2.203 | -1.004 | 0.502 |
| 6→7 | -1.801 | -0.820 | 0.410 |
| 7→8 | -1.641 | -0.747 | 0.374 |
| 8→9 | -1.585 | -0.722 | 0.361 |
| 9→10 | -1.549 | -0.706 | 0.353 |
关键观察：与P态类似，\(\kappa_{\mathrm{eff}}\) 也从薄区的 0.62 Å⁻¹ 大幅下降至厚区的 0.35 Å⁻¹ 附近。但AP态的衰减常数整体上大于P态。对厚区（7-10层）线性拟合，得到AP态的主导衰减常数：
核心结论：在厚势垒区域，$\kappa_{\mathrm{AP}} \ (0.362\ \mathrm{Å}^{-1}) > \kappa_{\mathrm{slow}} \ (0.321\ \mathrm{Å}^{-1}) $。这意味着，即使在主导输运的最慢通道中，AP态的电子也比P态的电子衰减得更快。这完美解释了TMR随厚度增加的现象：随着势垒变厚，P态和AP态的透射率都在衰减，但AP态衰减得更快，导致两者差距（即TMR）越来越大。
5. 势垒层的复数能带：独立验证
衰减常数 \(\kappa\) 本质上是势垒材料自身的属性。我们可以通过计算MgO的复数能带结构来独立验证上述结果。复数能带描述了电子在带隙中的行为，其波矢的虚部 \(\mathrm{Im}(k)\) 就是衰减常数 \(\kappa\)。
图：MgO的复数能带结构。图中标注了费米能级 \(E_F\) 位置及对应的最小衰减常数。
从MgO的复数能带图中可以清晰地看到，在费米能级处，最小的衰减常数 \(\kappa_{\mathrm{min}}\) 约为 0.337 Å⁻¹。这一数值与我们通过厚度拟合得到的P态慢通道衰减常数 0.321 Å⁻¹ 和AP态衰减常数 0.362 Å⁻¹ 高度吻合。
这个一致性至关重要，它意味着：
- 计算方法是可靠的：两种完全独立的分析手段（厚度拟合与复数能带）得出了相互印证的结果。
- 物理图像是自洽的：0.337 Å⁻¹ 对应的是MgO势垒中衰减最慢的通道（即 \(\Delta_1\) 对称性通道）。在MTJ中，这个慢通道能否被利用，取决于电极的磁化方向。在平行态（P）中，这个慢通道对自旋向上的电子开放，因此 \(\kappa_{\mathrm{slow}}\) 接近这个最小值。在反平行态（AP）中，慢通道被关闭，输运由其他衰减稍快的通道主导，因此 \(\kappa_{\mathrm{AP}}\) 略大。
三、总结与物理图像
通过以上系统的分析，我们可以描绘出 Fe/MgO/Fe MTJ 中完整的隧穿物理图像：
- 多通道输运：电子通过势垒时，存在多个具有不同衰减常数的对称性通道。这是我们理解一切现象的基础。
- 对称性过滤：Fe电极的自旋极化导致其自旋向上和自旋向下的电子具有不同的对称性。因此，它们耦合到势垒中的不同通道，拥有截然不同的衰减速率。
- 衰减常数主导TMR：在厚势垒极限下，输运由衰减最慢的通道主导。平行态（P）可以访问这个最慢的 \(\Delta_1\) 通道（\(\kappa \approx 0.32\ \mathrm{Å}^{-1}\)），而反平行态（AP）无法访问，只能使用衰减较快的通道（\(\kappa \approx 0.36\ \mathrm{Å}^{-1}\)）。
- TMR的指数增长：由于 \(\kappa_{\mathrm{AP}} > \kappa_{\mathrm{P}}\)，随着势垒厚度增加，\(T_{\mathrm{AP}}\) 的衰减速度快于 \(T_{\mathrm{P}}\)，导致 \(T_{\mathrm{P}} / T_{\mathrm{AP}}\) 的比值呈指数增长，最终表现为TMR随厚度单调且加速上升。
这个经典的 Fe/MgO/Fe 例子清晰地展示了如何通过第一性原理计算，结合衰减常数分析与复数能带理论，来深入理解MTJ中的量子隧穿机制。
浙公网安备 33010602011771号