ACS NANO CrSBr 反铁磁自旋滤波隧道结
导读 导读：基于范德华反铁磁体 CrSBr 的垂直自旋滤波隧道场效应晶体管（Spin-TFET），实现了栅极对磁阻的宽范围电调控（~100% 到 ~800%）和源漏偏压对磁阻的反常增强（~2500%，厚样品 ~25000%）。结合 DFT 计算和 WKB 自旋极化隧穿模型，揭示了栅极调控石墨烯化学势/CrSBr 势垒、V_DS 激活自旋极化 Stark 阶梯的微观机制。
一、前言背景
反铁磁自旋电子学：超越铁磁体的范式
自旋电子学以自旋流编码和处理信息，实现低功耗、非易失、高速操作。二维 vdW 磁体是理想的非易失自旋电子学平台。
铁磁体基 MTJ 面临杂散场、器件串扰和有限翻转速度的挑战——反铁磁体因零净磁化和太赫兹动力学成为有吸引力的替代方案。
A 型 vdW 反铁磁体（如 CrSBr）：每层内铁磁耦合，层间反铁磁耦合——兼具铁磁层的自旋极化和反铁磁的零净磁矩。
自旋滤波隧道结利用磁性半导体作为自旋依赖势垒——通过栅极电场调控自旋滤波效率，这是传统金属薄膜器件无法实现的。
CrSBr：空气稳定的 A 型反铁磁半导体
CrSBr 是空气稳定的 vdW A 型反铁磁体，Néel 温度约 132 K，面内易轴沿 b 方向，中间轴沿 a 方向。
每层 vdW 层内铁磁耦合，相邻层沿 c 轴反铁磁耦合——层间弱反铁磁耦合允许逐层磁翻转，产生离散电阻平台。
零场下交替的自旋极化串联滤波相反自旋、抑制隧穿；饱和场下各层铁磁排列、打开高导电通道。
已有研究聚焦于面内扩散输运的电栅极调控——垂直自旋隧穿区域的栅极可调性仍未被探索。
本文目标与核心发现
构建石墨烯/hBN/石墨烯/CrSBr/石墨烯垂直 Spin-TFET：静电栅极调控 MR 从 ~100% 到 ~800%。
源漏偏压 V_DS 反常增强自旋滤波：MR 增至 ~2500%（D2）和 ~25000%（厚样品 D3），与传统 MTJ 偏压抑制 MR 截然相反。
结合 DFT 计算和 WKB 自旋极化隧穿模型，揭示栅极调节石墨烯化学势和 CrSBr 底部层势垒高度，V_DS 激活势垒倾斜放大自旋滤波。
建立 vdW 反铁磁 Spin-TFET 作为电可编程、偏压放大自旋滤波平台，面向多级自旋逻辑和自旋选择读出。
二、研究方法
器件制备与结构
CrSBr 晶体通过 CVT 方法合成，CrSBr 薄片在氩气手套箱中机械剥离，vdW 异质结构通过 PPC 干法转移逐层堆叠。
器件结构：石墨烯底电极/hBN 栅介质/少层石墨烯背栅/CrSBr 自旋滤波势垒/石墨烯顶电极——hBN 封装保护。
石墨烯底电极薄于其 Debye-Fermi 屏蔽长度，允许栅极电场穿透并调制 CrSBr/石墨烯界面的电化学势。
器件 D1（6 层 CrSBr）、D2（10 层）、D3（更厚）——层数依赖的 MR 特性。
图 1：反铁磁自旋 TFET。(a) 器件结构示意图——石墨烯电极和 CrSBr 自旋滤波势垒，hBN/石墨烯底栅；(b) Spin-TFET 光学显微镜图像——CrSBr、底/顶石墨烯电极、hBN 栅介质和封装层、少层石墨烯背栅；(c) CrSBr 薄片的 Raman 光谱；(d) 电阻-温度曲线——Néel 温度 T_N ≈ 132 K（插图：dR/dT 变号）；(e) 不同温度下的 IDS-VDS 输出特性（有/无 5T 饱和磁场）；(f) 10 K 零场下的 IDS(VDS, VGS) 电导图。
WKB 自旋极化隧穿模型
采用自旋分辨 WKB 近似描述自旋极化载流子逐层隧穿通过 CrSBr：每层 CrSBr 建模为自旋选择矩形势垒。
势垒高度取决于隧穿自旋相对于该层磁化方向的取向——交换能产生不同自旋通道的不同势垒高度。
层间 vdW 间隙建模为额外的非极化势垒——WKB 算法流程图见支撑信息图 S11。
栅极电压 V_GS 通过部分穿透单层石墨烯电极后作用于 CrSBr 底部层——空间非均匀的势垒调制。
磁阻定义：MR = (R_H - R_Hmax)/R_Hmax × 100%，R_Hmax 为饱和磁场下 FM 态的电阻。
WKB 隧穿概率：T_σ(E,V) 指数依赖于自旋依赖势垒 ϕ_σ(x,V) 和 CrSBr 厚度 d，m_e 为电子质量。
自旋依赖势垒：ϕ_σ(x,V_DS,V_GS) = ϕ_σ⁰ + Δ_σ - eV_DS·x/d，含静态势垒、交换劈裂和偏压倾斜。
隧穿电流：I_DS 由源漏态密度 N_S/N_D、WKB 透射概率 T 和 Fermi-Dirac 分布 f(E) 的卷积给出。
图 2：各向异性磁阻特性。(a) 10 K 下 6 层 CrSBr 器件 D1 和 10 层器件 D2 的 MR 曲线（红/蓝：正向/反向扫场）——D1 显示多个中间电阻台阶，D2 以单一主开关为主；(b) H=0.5 T 下不同温度的角分辨各向异性磁阻——易轴 b（90°）和中间轴 a（0°），各向异性磁滞随降温放大；(c) H 沿 a 轴时不同温度的 MR 曲线（D1）；(d) H 沿易轴 b 时不同温度的 MR 曲线（D1）。
实验测量设置
磁输运测量在 PPMS DynaCool 低温恒温器（2-300 K，磁场 ≤5 T）中进行，Keithley 2614B 源表测量。
直流 I-V 特性：恒定栅压下扫描 V_DS，记录隧穿电流——源漏电流限制 100 μA 防止击穿。
MR 测量：固定 V_DS 和 V_GS，扫描磁场，记录 R(H) 曲线。
栅极依赖测量：固定 V_DS，扫描 V_GS ∈ [-4 V, +4 V]（D1）或 [-6 V, +6 V]（D2），记录 MR 的栅极调控。
三、实验结果
图 3：电栅极对自旋滤波磁阻的调控。(a) 10 K 下 MR 随磁场和栅压 V_GS 变化的 2D 色图——D1（上图，V_GS ∈ [-4V,+4V]）和 D2（下图，V_GS ∈ [-6V,+6V]），反向扫场（正向扫场见图 S8）；(b) 从色图提取的不同栅压下的详细 MR 曲线——D1 约 50% 变化，D2 超 500% 变化；(c) 20 K、40 K、60 K 下的栅压依赖 MR——栅极可调性持续至 Néel 温度。
栅极电控 MR：核心机制
MR 幅度随栅压增大而减小——负栅压下 MR 最大：V_GS 调节 CrSBr 底部层势垒高度和石墨烯化学势。
AFM 态（零场附近）的 MR 平台栅极调制最强——AFM 态电阻对栅压的敏感度远超 FM 态。
AP 构型中栅压扫描导致的电流变化比 P 构型更剧烈——层交替自旋纹理使有效势垒更高，栅压调制的相对效应更大。
WKB 模型揭示：栅极在 AP 态中产生的势垒高度相对变化远大于 P 态——这是栅极依赖 MR 的微观起源。
图 4：栅压依赖特性的实验与理论。(a) D2 在 10 K 下 AP 态（上）和 P 态（下）的 IDS(VDS, VGS) 2D 电导图——AP 态电流的栅压调制更剧烈；(b) 石墨烯/CrSBr 异质结构的电子能带结构——石墨烯 Dirac 锥显示显著空穴掺杂，费米能级深入价带；(c) CrSBr 向石墨烯转移空穴后的 Dirac 锥——2.9×10¹³ cm⁻² 空穴转移使费米能级位于 Dirac 点下方 420 meV，背栅电压在零能量参考附近调制化学势 154 meV；(d) WKB 模型计算的 MR 随 H 和 V_GS 变化——与实验图 3a 定性一致。
DFT 与 WKB 的联合验证
DFT 计算确认：CrSBr 与石墨烯之间有利的能带排列促进电子从石墨烯转移至 CrSBr——Bader 电荷分析确认 2.90×10¹³ e cm⁻² 转移。
石墨烯/CrSBr 界面存在交换偏移 ~30 meV 和栅极可调载流子自旋极化——近邻效应可在 WKB 模型中引入自旋劈裂石墨烯态密度。
WKB 模拟的 MR(H, V_GS) 色图与实验定性一致——确认栅极通过调制 CrSBr 自旋极化势垒轮廓驱动 MR 变化。
势垒高度约 1.75 eV 时理论与实验最佳匹配——接近 CrSBr 带隙报道值，交换劈裂 ~0.5 eV。
图 5：源漏偏压对磁阻的增强。(a) D1（上图）和 D2（下图）的 MR 随 H 和 V_DS 变化的 2D 色图——反向扫场（正向扫场见图 S15）；(b) D1 的 MR 曲线（红/蓝：正向/反向扫场）；(c) D2 的 MR 曲线——MR 从低偏压的 ~120% 增强至 V_DS=V_optimum=1.5V 时的 >700%。
高偏压增强 MR：反常行为与机制
传统 MTJ 中偏压增大抑制 TMR（非弹性通道、自旋极化降低）——CrSBr Spin-TFET 中偏压增大反而增强 MR，颠覆传统认知。
D2 中 MR 从低偏压 ~120% 增至 V_optimum=1.5V 时 >700%；D3（厚样品）MR 在 V_DS=-1.75V 时达 ~2.5×10⁴%。
微观机制：V_DS 使势垒倾斜——自旋向上/向下通道经历不同有效势垒高度，自旋滤波效应被放大。
V_DS 还锐化离散 MR 平台——不同磁构型（逐层翻转）的电阻差异在高偏压下更明显，有利于多态存储。
图 6：反铁磁自旋 TFET 中的自旋依赖输运模拟。(a) MR(V_DS, V_GS) 实验色图——展示 V_DS 增强和栅极联合调控；(b) WKB 模拟的 MR(V_DS, V_GS) 色图——与实验定性定量一致；(c) 零栅压下的 MR(V_DS)（上图）和 AP/P 态的自旋极化 ΔI/I = (I↑-I↓)/(I↑+I↓)（下图）——展示自旋通道的偏压演化；(d) 不同 V_DS 下自旋向上（红）和自旋向下（蓝）的势垒轮廓——绿色区表示势垒已越过源化学势 μ_S，状态 1-5 对应色图(b)中标出的参数空间。
自旋极化 Stark 阶梯类比
V_DS 增大 → 势垒弯曲 → 自旋向上/向下势垒依次越过 μ_S → 自旋通道顺序解锁 → ΔI/I 振荡。
AP 态：当第一个"下自旋"势垒越过 μ_S 时净自旋极化过零——第二个势垒越过时再次振荡——产生 MR(V_DS) 的非单调行为。
P 态：所有层同向磁化——自旋极化不改变符号，随 V_DS 增大单调趋于饱和。
这种自旋极化 Stark 阶梯类比是 CrSBr Spin-TFET 独有的输运特征——源于反铁磁势垒的逐层自旋选择滤波。
四、对比分析
CrSBr Spin-TFET vs 传统 FM-MTJ
传统 FM-MTJ：两个铁磁电极 + 绝缘势垒——TMR 由电极自旋极化决定，偏压增大通常抑制 TMR，势垒高度不可电调。
CrSBr Spin-TFET：石墨烯电极 + 反铁磁自旋滤波势垒——MR 由逐层自旋滤波效率决定，栅极和偏压均可独立调控。
MR 绝对值（2500-25000%）远超典型 FM-MTJ 的 TMR（100-1000%）——A 型反铁磁的逐层自旋滤波串联增强具有天然优势。
无杂散场、太赫兹动力学潜力——兼具反铁磁的高速高密度和铁磁 MTJ 的易读出。
CrSBr vs 其他 2D 自旋滤波材料
CrI₃ 基 Spin-TFET：层间 FM 耦合，需磁场翻转层间磁序——CrSBr 的层间 AFM 耦合在零场下即可实现自旋滤波。
EuS/MgO 自旋滤波势垒：需低温（EuS T_C ~ 16 K），不可栅极调控——CrSBr 在 132 K 以下操作，且可电调控。
CrSBr 的空气稳定性是巨大优势——无需封装，可在环境条件下处理。
CrSBr 的层间弱 AFM 耦合允许低场（<1 T）磁翻转——实用优势明显。
高偏压增强 MR 的范式意义
传统认知：偏压增大 → 非弹性隧穿 → 自旋极化降低 → TMR 降低——偏压是"敌人"。
CrSBr 的反常行为：偏压增大 → 势垒倾斜 → 自旋通道不对称性放大 → 自旋滤波增强 → MR 增强——偏压成为"盟友"。
这一反常行为源于 CrSBr 的半导体性质：自旋依赖势垒高度差在势垒倾斜时非线性放大。
为自旋滤波器件提供了新的操作范式——偏压不再是性能限制因素，而是增强自旋滤波的独立控制旋钮。
五、讨论
自旋滤波的微观机制
CrSBr 中自旋滤波的微观起源：Cr 3d 轨道的交换劈裂产生自旋依赖能带结构——导带和价带边缘态具有不同自旋极化。
隧穿过程中，自旋向上的电子看到的势垒高度低于自旋向下的电子——自旋滤波自然产生。
A 型反铁磁层间耦合使相邻层的自旋滤波方向交替——多层串联时自旋滤波效应指数增强。
栅极电场通过调节 CrSBr 能带弯曲改变自旋依赖势垒的绝对高度——而非改变交换劈裂本身。
多态存储与自旋逻辑潜力
CrSBr 的层间弱耦合允许逐层磁翻转——n 层 CrSBr 产生 n 个离散 MR 平台，每个平台对应特定磁构型。
高偏压锐化离散 MR 平台——不同磁态之间的电阻差异放大，有利于多态读取。
栅极独立调控每个 MR 平台的绝对电阻值——为多态编码提供额外自由度。
CrSBr Spin-TFET 有望实现每层 1 bit 的多级存储——n 层 CrSBr 可编码 n 个比特，面向神经形态计算。
局限性与未来方向
操作温度：CrSBr 的 Néel 温度约 132 K——需低温操作。寻找更高 T_N 的 A 型 vdW 反铁磁体是重要方向。
层数控制：机械剥离薄片层数难以精确控制——CVD 生长或可控剥离是未来方向。
奇数层 CrSBr 的未补偿磁层可实现宇称依赖的隧穿磁阻控制——结合静电栅极和高偏压调制。
室温操作：应变工程（封装或压电衬底）、化学功能化（表面官能团、插层、合金化）可增强交换/各向异性。
六、总结
核心结论
在 CrSBr 反铁磁自旋滤波 Spin-TFET 中实现了栅极对 MR 的宽范围电调控：~100% 到 ~800%。
源漏偏压反常增强 MR：~2500%（D2）和 ~25000%（D3），与传统 MTJ 偏压抑制 MR 形成鲜明对比——势垒倾斜放大自旋滤波。
WKB 自旋极化隧穿模型定量捕获栅极和偏压依赖的 MR 变化——栅极调节底部石墨烯化学势和 CrSBr 势垒，V_DS 激活自旋极化 Stark 阶梯。
高偏压下离散 MR 平台的锐化为多态自旋存储和自旋逻辑提供了新范式。
展望
材料发展：寻找更高 T_N 的 A 型 vdW 反铁磁体，结合应变和化学功能化实现室温操作。
器件优化：精确控制 CrSBr 层数，优化石墨烯/CrSBr 界面质量，探索扭转和应变工程。
功能扩展：铁电栅极提供内置位移场实现非易失零偏压操作，面向低功耗自旋逻辑和神经形态计算。
【DFT Tips】
【DFT Tip】vdW 异质结构必须加 DFT-D3 修正
CrSBr/石墨烯/hBN 异质结构的层间结合由 van der Waals 力主导——PBE 泛函无法描述 vdW 相互作用，层间距会被高估 0.5-1.0 Å。
常见错误：不加 DFT-D3 → 层间距错误 → 界面电荷转移量错误 → WKB 模型的势垒高度不准确。
建议：使用 IVDW=11（DFT-D3 Becke-Johnson damping），对 CrSBr 体系尤为重要。
【DFT Tip】CrSBr 的 Hubbard U 值选择
Cr 的 3d 电子具有强关联效应，DFT+U 是必须的。U=3 eV 是 CrSBr 文献中最常用的值，能较好地重现实验带隙和磁矩。
常见错误：① 不加 U → Cr-3d 态过度离域，带隙被低估 50% 以上；② U 值过大（>5 eV）→ 带隙过高，自旋交换劈裂失真。
建议：U 值在 2-4 eV 范围内测试，比较带隙、磁矩和实验值的吻合度——U=3 eV 通常是最优折中。
【DFT Tip】A 型反铁磁的初始磁矩设置
CrSBr 是 A 型反铁磁——层内 FM、层间 AFM。VASP 中 MAGMOM 必须设置每层 Cr 原子的磁矩方向：相邻层符号相反。
常见错误：① 初始磁矩方向随机 → 收敛到亚稳态（层内 AFM 或 FM 全同）；② 未设置 LMAXMIX=4 → Cr-3d 轨道混合不足。
建议：MAGMOM 按层设置，每层 Cr 约 3μB 初始磁矩；INCAR 中 LMAXMIX=4 是必须的。
【DFT Tip】Bader 电荷分析的正确流程
Bader 电荷分析用于量化 CrSBr/石墨烯界面的电荷转移——是理解栅极调控机制的关键输入。
常见错误：① 使用默认的 FFT 网格 → 电荷密度精度不足，Bader 电荷误差 ±0.1e；② 忽略自旋极化 → 自旋依赖的电荷转移被平均化。
建议：增加 FFT 网格（NGXF/NYGX/NZGF = 2× 默认值），使用 LAECHG=.TRUE. 生成 AECCAR0/1/2。
【DFT Tip】SOC 对 CrSBr 磁各向异性的影响
CrSBr 的磁各向异性（易轴 b，中间轴 a，硬轴 c）由 SOC 决定——计算 MCA 时必须开启 SOC。
常见错误：① 不加 SOC 比较不同磁化方向的能量 → 能量差为零，无法确定易轴；② SOC 计算后未重新检查磁矩收敛。
建议：先做共线 SOC 计算（LSORBIT=.TRUE., SAXIS 沿不同方向），比较总能量确定易轴。
【DFT Tip】WKB 模型参数提取的 DFT 校正
WKB 模型需要 CrSBr 的自旋依赖势垒高度——从 DFT 能带排列中提取时需要注意能带对齐校正。
常见错误：直接用 PBE 的导带/价带边缘 → PBE 带隙偏低 ~30-50%，势垒高度被低估。
建议：使用 HSE06 或 GW 校正带隙，或使用剪刀算符（scissor operator）将 PBE 带隙校正到实验值 ~1.8 eV。
【DFT Tip】石墨烯狄拉克锥的费米能级位置
石墨烯/CrSBr 界面存在大量电荷转移（~2.9×10¹³ cm⁻²）→ 石墨烯严重空穴掺杂，费米能级深入价带。
常见错误：分析能带时只看狄拉克锥附近 → 实际费米能级在狄拉克点下方 ~420 meV，需关注价带态密度。
建议：在 VASP 输出中检查 OUTCAR 的 Fermi 能级，比较孤立石墨烯和异质结构中狄拉克点的相对位置。
【DFT Tip】vdW 异质结构弛豫的分层策略
CrSBr/石墨烯异质结构中的层间 vdW 力和层内共价键力相差 2-3 个数量级 → 同时弛豫容易导致数值不稳定。
常见错误：全自由度弛豫 → 收敛慢（>200 离子步），甚至不收敛。
建议：① 先弛豫层间距（固定层内原子）→ ② 弛豫 CrSBr 层内原子（固定石墨烯和层间距）→ ③ 最后弛豫全部自由度。
【DFT Tip】自旋极化态密度（PDOS）的投影技巧
CrSBr 的自旋滤波效应源于 Cr-3d 和 S-3p/Br-4p 的交换劈裂——PDOS 必须分自旋和轨道投影。
常见错误：PDOS 只投影到元素，不区分自旋向上/向下 → 丢失自旋滤波的关键信息。
建议：LORBIT=11（含轨道投影），ISPIN=2（自旋极化），在 p4vasp 或 VASPKIT 中分别绘制自旋向上/向下 PDOS。
【DFT Tip】交换参数 J 的提取与验证
CrSBr 的层间反铁磁耦合强度 J_AFM 可通过 FM 和 AFM 构型的能量差提取：J_AFM = (E_FM - E_AFM)/N。
常见错误：① 超胞太小 → 边界效应影响 J 值；② 未考虑量子涨落 → 经典映射的 J 值偏高。
建议：使用至少 2×1×1 超胞，验证不同超胞大小的 J 值收敛性——J_AFM 通常在 0.5-2 meV 量级。CVT 合成 CrSBr空气稳定 AFM 晶体干法转移堆叠Gr/hBN/Gr/CrSBr/GrRaman + AFM 表征层数确认, T_N≈132K↓磁输运测量MR(H, V_GS, V_DS, T)栅极电控 MR~100% → ~800% 调制偏压增强 MR~2500%~25000%↓DFT+U 计算能带排列, BaderWKB 模型自旋极化隧穿理论-实验对比MR(H, V_GS, V_DS)↓自旋极化 Stark 阶梯：V_DS 倾斜势垒 → 自旋通道顺序解锁AP 态：交替势垒 → 自旋滤波串联增强；P 态：同向势垒 → 单一通道导通↓多态存储（n 层 CrSBr → n 个 MR 平台）栅极 + 偏压双独立调控自旋逻辑与神经形态计算低功耗、非易失、可编程↓CrSBr Spin-TFET：电控 + 偏压增强 + 反铁磁自旋滤波面向室温操作：应变工程、化学功能化、更高 T_N 的 A 型 vdW AFM器件制备 → 输运测量 → DFT+WKB → 机制揭示 → 器件应用
【知识扩展】
知识扩展①：自旋滤波效应与 A 型反铁磁
【理论解释】自旋滤波效应指磁性半导体中自旋向上和自旋向下的电子看到不同的隧穿势垒高度——源于交换劈裂导致的导带/价带边缘自旋劈裂。A 型反铁磁（层内 FM + 层间 AFM）中相邻层自旋方向相反，串联时自旋滤波效应指数增强。
【方法比较】自旋滤波效率的计算方法：① DFT 计算自旋依赖能带，提取势垒高度（直接但精度受泛函限制）；② WKB 模型（解析，但需 DFT 参数化）；③ 非平衡格林函数 NEGF（最精确，但计算量大）。WKB 是当前最实用的工程方法。
【经典参考】经典论文：Worledge & Geballe, JAP 88, 5277 (2000) — 自旋滤波隧道结的综述；Moodera et al., PRL 74, 3273 (1995) — EuS 自旋滤波实验。WKB 经典：Brennan, "The Physics of Semiconductors" (1999) Chap. 3。
【迁移能力】自旋滤波效应适用于任何磁性半导体/绝缘体：CrI₃、CrBr₃、CrGeTe₃、EuS、EuO 等。关键条件：交换劈裂大于热展宽（k_B T），且费米能级在自旋劈裂能隙内。实验上通过隧穿磁阻测量直接验证。
知识扩展②：WKB 近似在隧穿磁阻中的应用
【理论解释】Wentzel-Kramers-Brillouin (WKB) 近似是求解一维 Schrödinger 方程的半经典方法——隧穿概率 T = exp(-2∫√(2m(V(x)-E))/ℏ dx)。在自旋隧穿中，V(x) 为自旋依赖势垒，T 对势垒高度和宽度指数敏感。
【方法比较】WKB vs 精确量子力学：WKB 在势垒缓变时精度高（误差 < 5%），在势垒突变时低估隧穿概率。NEGF（非平衡格林函数）是更精确但更昂贵的替代方案。WKB 的优势在于物理图像清晰、参数少的解析形式。
【经典参考】经典论文：Simmons, JAP 34, 1793 (1963) — 金属-绝缘体-金属隧道结的 WKB 公式；Brinkman et al., JAP 41, 1915 (1970) — 非对称势垒的 WKB 修正。教学参考：Griffiths, "Introduction to Quantum Mechanics" (2nd Ed.) Chap. 8。
【迁移能力】WKB 模型适用于任何垂直隧穿器件：MTJ、Spin-TFET、共振隧穿二极管。关键参数：势垒高度、宽度、交换劈裂、偏压倾斜。可直接从 DFT 计算中提取参数，实现"DFT 参数化 + WKB 输运"的混合模拟方案。
支撑信息 (Supporting Information)
S1 · CrSBr 晶体 XRD 表征
晶体结构确认
CrSBr 晶体的 X 射线衍射（XRD）图谱——确认 CrSBr 的正交晶体结构（Pnma 空间群）和 (00l) 取向。
(00l) 系列衍射峰清晰锐利——半高宽 < 0.05°，表明晶体质量高、层状堆叠有序。
XRD 图谱与标准 CrSBr 衍射数据一致——无杂质相或堆叠无序的迹象。
晶体取向确认是后续器件制备和磁输运测量的基础。
图 S1：CrSBr 晶体的 XRD 表征 — 确认正交晶体结构和 (00l) 取向。
S2 · CrSBr 势垒厚度 AFM 表征
CrSBr 薄片层数和厚度
CrSBr 势垒的原子力显微镜（AFM）形貌图和高度剖面——确定薄片层数和厚度均匀性。
AFM 高度剖面显示台阶高度 ~0.8 nm，对应单层 CrSBr 厚度——与 vdW 层间距一致。
器件 D1 和 D2 的 CrSBr 势垒厚度分别对应 6 层和 10 层——AFM 确认层数。
薄片表面平整，粗糙度 RMS < 0.3 nm——确认机械剥离 CrSBr 薄片的高质量。
图 S2：CrSBr 势垒厚度的 AFM 表征 — 器件 D1 和 D2 的 CrSBr 台阶高度剖面。
S3 · hBN 栅介质厚度 AFM 表征
hBN 厚度确认
hBN 栅介质层的 AFM 形貌图和高度剖面——确定 hBN 厚度。
器件 D1 和 D2 的 hBN 厚度分别为 9 nm 和 14.5 nm——栅介质厚度决定栅极调控效率。
hBN 厚度是计算栅极诱导石墨烯费米能级位移的关键参数（见图 S14）。
图 S3：hBN 厚度的 AFM 表征 — 器件 D1 和 D2 的 hBN 台阶高度剖面。
S4 · 温度依赖的 IDS(VDS, VGS) 2D 色图
不同温度下的电导特性
不同温度下 IDS 随 VDS 和 VGS 变化的 2D 色图：(a) 2K, (b) 20K, (c) 40K, (d) 60K。
低温下（2K, 20K）IDS 的非线性更显著——隧穿输运特征明显。
随温度升高，IDS 的非线性减弱——热激发载流子贡献增加。
栅极调控在全部温度范围内有效——V_GS 降低使电流减小、非线性增强。
图 S4：IDS vs (VDS, VGS) 2D 色图 — (a) 2K, (b) 20K, (c) 40K, (d) 60K。
S5 · 不同栅压下的 IDS-VDS 曲线
栅压调控的原始 I-V 数据
D1 在 10K 下不同栅压 V_GS 的 IDS-VDS 曲线：(a) 零场 AFM 态，(b) 5T 饱和磁场 FM 态。
零场下 V_GS 降低使 IDS 减小、非线性增强——栅极调制 CrSBr 势垒高度。
5T 饱和场下栅压效应减弱——FM 态中自旋滤波势垒均匀低，栅极调制的相对效应减小。
原始 I-V 数据为正文图 1f 和图 4a 的栅压色图提供了线性坐标系下的补充。
图 S5：D1 在 10K 不同栅压下的 IDS-VDS 曲线 — (a) 零场 AFM 态, (b) 5T FM 态。
S6 · H=5T 下的角分辨各向异性磁阻
磁各向异性的角度依赖
H=5T 饱和磁场下的角分辨各向异性磁阻（AMR）测量——确认易轴 b（90°）和中间轴 a（0°）。
5T 磁场足以使 CrSBr 沿任意方向饱和——AMR 反映晶体各向异性而非磁畴效应。
AMR 的 cosθ 型角度依赖与 CrSBr 的正交晶体对称性一致——b 轴电阻最低，a 轴电阻最高。
与正文图 2b 中 H=0.5T 的 ARMR 互补——低场测量揭示磁滞和磁畴动力学，高场测量揭示本征各向异性。
图 S6：H=5T 下的角分辨 AMR — 确认易轴 b（90°）和中间轴 a（0°）。
S7 · c 轴磁场的温度依赖 MR
硬轴方向的磁阻行为
磁场沿硬轴 c 方向施加时不同温度下的 MR 曲线——MR 随磁场平滑渐变至饱和。
c 轴方向自旋从反铁磁基态（沿 b 轴）逐渐倾斜至完全极化——平滑 MR 变化，无台阶。
随温度从 140K 降至 20K，饱和场增大——热涨落减少，磁序更牢固，需更大磁场完全对齐磁矩。
c 轴 MR 与 a 轴（图 2c）和 b 轴（图 2d）的 MR 互补——三轴 MR 完整表征 CrSBr 的磁各向异性。
图 S7：H 沿 c 轴的 MR 温度依赖 — 硬轴方向的平滑自旋倾斜。
S8 · MR 随 H 和 V_GS 的完整 2D 色图（含正向扫场）
扫场方向的 MR 对称性
MR 随磁场和栅压变化的完整 2D 色图：(a) D1 正向扫场，(b) D1 反向扫场，(c) D2 正向扫场，(d) D2 反向扫场。
正向和反向扫场的 MR 色图在定性上一致——MR 的栅极调控是稳健的，不依赖于扫场方向。
D1 和 D2 的 MR 色图均显示 MR 随 V_GS 增大而减小——负栅压最大化 MR。
AFM 态（零场附近）的栅极调制最显著——AFM 电阻对栅压的敏感度最高。
图 S8：MR 随 H 和 V_GS 的 2D 色图 — (a,b) D1 正向/反向, (c,d) D2 正向/反向扫场。
S9 · 高温栅压依赖 MR（80K-140K, b 轴）
Néel 温度附近的栅极调控
b 轴磁场下不同栅压 V_GS=-4, 0, +4V 的 MR：(a) 80K, (b) 100K, (c) 120K, (d) 140K。
栅极调控 MR 持续至 140K（> T_N=132K）——在顺磁相中仍有残余栅极效应，可能源于栅极对 CrSBr 能带弯曲的调制。
MR 幅度随温度升高单调减小——热涨落破坏长程反铁磁序，自旋滤波通道逐渐关闭。
T > T_N 时 MR 基本消失——验证 MR 的磁序起源。
图 S9：b 轴磁场下高温栅压依赖 MR — (a) 80K, (b) 100K, (c) 120K, (d) 140K, V_GS=-4,0,+4V。
S10 · a 轴和 c 轴的栅压依赖 MR（20K-60K）
栅极调控的各向异性
a 轴和 c 轴磁场下不同栅压 V_GS=-4, 0, +4V 的 MR：(a) a 轴，(b) c 轴——温度 20K, 40K, 60K。
a 轴和 c 轴的 MR 也表现出栅极调控——但幅度小于 b 轴（易轴），因为 a/c 轴的自旋滤波效应本身较弱。
栅极调控在 a 轴和 c 轴的定性趋势与 b 轴一致——负栅压增强 MR——验证栅极机制的普适性。
磁矫顽场在栅极调控下基本不变——栅极主要调制势垒高度而非磁各向异性。
图 S10：a 轴和 c 轴的栅压依赖 MR — (a) a 轴, (b) c 轴, V_GS=-4,0,+4V, 20-60K。
S11 · WKB 模型算法流程图
计算流程
自旋极化 WKB 模型的完整算法流程图——展示 MR 计算的计算步骤。
输入：CrSBr 层数、交换劈裂 Δ_σ、势垒高度 ϕ_σ⁰、栅压 V_GS、偏压 V_DS、磁场 H（确定磁构型）。
流程：逐层计算自旋依赖势垒 → 计算 WKB 透射概率 → 积分得隧穿电流 → 计算 MR。
该流程图是正文中 WKB 模型的方法论补充——置于支撑信息中以保持正文简洁。
图 S11：WKB 模型算法流程图 — MR 计算的完整计算步骤。
S12 · WKB 模型电导曲线
对数坐标下的电导
自旋极化 WKB 模型的对数坐标电导 G(arb. Unit) 随 V_DS 变化：(a) AP 态，(b) P 态——从正栅压到负栅压。
AP 态的电导随 V_DS 的振荡行为比 P 态更显著——源于交替自旋势垒的顺序解锁。
负栅压（增强自旋滤波）下电导整体低于正栅压——与实验 MR 栅极依赖一致。
对数坐标揭示低偏压区域的指数型电导变化——WKB 隧穿的特征行为。
图 S12：WKB 模型对数电导曲线 — (a) AP 态, (b) P 态, 正栅压到负栅压。
S13 · DFT 第一性原理计算
异质结构电子结构
DFT+U 计算：(a) 2D 异质结构模型矩形单胞——62 原子，z 方向 20 Å 真空层隔离周期像；(b) 能带排列——CrSBr 自旋态与石墨烯 Dirac 锥在费米能级共存，石墨烯空穴掺杂；(c) 投影态密度（PDOS）——Cr d 轨道和 C p 轨道的关键角色；(d) 2D 异质结构的 DOS。
能带排列确认电子从石墨烯转移至 CrSBr——Bader 电荷分析确认 2.90×10¹³ e cm⁻² 转移。
DFT 计算为 WKB 模型提供了关键参数：CrSBr 势垒高度、交换劈裂和界面能带偏移。
Hubbard U=3 eV 应用于 Cr 3d 态——与纯 DFT 和其他 U 值比较，主要结论不显著依赖于 Hubbard 参数。
图 S13：DFT 计算 — (a) 2D 异质结构模型, (b) 能带排列, (c) PDOS, (d) DOS。
S14 · 石墨烯费米能级位移计算
栅压效应的定量估计
外加栅压 V_GS=±4V 范围内石墨烯费米能级的计算位移。
基于实测 hBN 厚度（图 S3）和标准平行板电容器模型——栅压诱导的载流子浓度变化 Δn 转换为费米能级位移。
费米能级位移约数百 meV——在 Dirac 点下方深处，载流子保持在价带内。
该计算为 WKB 模型中的栅极效应参数化提供了定量输入——栅压通过调制石墨烯化学势和 CrSBr 势垒高度联合作用。
图 S14：栅压 V_GS=±4V 范围内石墨烯费米能级的计算位移。
S15 · MR 随 H 和 V_DS 的完整 2D 色图（含正向扫场）
扫场方向的 V_DS 增强对称性
MR 随磁场和源漏偏压变化的完整 2D 色图（含正向扫场）：(a) D1 正向扫场，(b) D1 反向扫场，(c) D2 正向扫场，(d) D2 反向扫场。
正向和反向扫场均显示 MR 随 V_DS 增大而增强——V_DS 增强效应不依赖于扫场方向。
D1 和 D2 的 MR 色图在 V_DS 依赖上定性一致——MR 在 |V_optimum| 附近达到峰值。
该数据补充正文图 5a（仅反向扫场）——完整性验证 V_DS 增强 MR 的普适性和对称性。
图 S15：MR 随 H 和 V_DS 的 2D 色图 — (a,b) D1 正向/反向, (c,d) D2 正向/反向扫场。
S16 · 厚样品 D3 的 MR 增强
MR 达到 ~25000% 的极端增强
更厚样品 D3 在 10K 的实验结果：(a) 零场和 5T 饱和场下的 IDS-VDS 特性——高偏压非线性显著；(b) 从 IDS-VDS 曲线计算的 MR。
D3 的 MR 在 V_optimum=-1.75V 时达到 ~2.5×10⁴%——是目前 2D 自旋滤波隧道结中报道的最高 MR 之一。
厚样品提供更多 CrSBr 层——更多自旋滤波界面串联，MR 指数增强。
D3 结果验证了 MR 随层数增加而指数增强的预期——WKB 模型的自然推论。
图 S16：厚样品 D3 在 10K 的实验结果 — (a) IDS-VDS 特性, (b) MR 计算值, MR 达 ~2.5×10⁴%。
S17 · 含近邻石墨烯的 WKB 模拟
界面自旋极化的影响
含石墨烯近邻效应的 WKB 模拟：(a) MR(V_DS, V_GS) 色图；(b) 零栅压下的 MR(V_DS)（上图）和自旋极化 ΔI/I（下图）。
石墨烯/CrSBr 界面存在 ~30 meV 交换偏移和栅极可调载流子自旋极化——将自旋劈裂石墨烯态密度纳入 WKB 模型。
含近邻石墨烯的模拟结果与不含近邻效应的结果（正文图 6）定性一致——近邻效应不是 MR 的主要驱动因素。
该补充模拟排除了石墨烯近邻自旋极化作为 MR 主导机制的可能性——确认 CrSBr 势垒调制是核心机制。
图 S17：含近邻石墨烯的 WKB 模拟 — (a) MR(V_DS,V_GS) 色图, (b) MR(V_DS) 和自旋极化。
主要参考文献
核心引用
[1] Samanta G, Rajak NK, et al. ACS Nano (2026) — 本工作。
[2] Song T, et al. Science 360, 1214 (2018) — CrI₃ 中巨隧穿磁阻。
[3] Jiang S, et al. Nature Electron. 2, 159 (2019) — 2D vdW Spin-TFET。
[4] Telford EJ, et al. Adv. Mater. 32, 2003240 (2020) — CrSBr 层状反铁磁大负磁阻。
[5] Chen Y, et al. Nature 632, 1045 (2024) — 扭转辅助全反铁磁隧道结。
[6] Yang B, et al. Nature Commun. 15, 4459 (2024) — 石墨烯-CrSBr 近邻异质结构静电控自旋极化。
[7] Liu Z, et al. Phys. Rev. B 111, L140417 (2025) — 原子薄 CrSBr 的自旋纹理和隧穿磁阻。
G. Samanta, N.K. Rajak, et al. | ACS Nano (2026) | CrSBr · 反铁磁 · 自旋滤波 · Spin-TFET
