直接观测手性磁子,并实现 ±4.2 mT 磁场冷却对手性磁子的可逆开关控制。
交变磁性·中子散射
Observation of Switchable Chiral Magnons in an Altermagn
一、前言背景
交变磁体(Altermagnet):第三类磁性
交变磁体是近年发现的全新磁性类别:自旋子晶格通过晶格旋转或点群映射联系,在无净磁化的前提下自发破缺时间反演对称性
非相对论交换机制(无需 SOC)直接产生动量空间符号交替的自旋劈裂和手性磁子
自旋空间群(SSG)框架统一分类:1421 种共线磁序,含 498 个候选材料(203 个交错磁体)
区别于传统铁磁体(有净磁化)和反铁磁体(TRS 保持),提供无杂散场的磁子自旋流操控平台
手性磁子与磁子学的关键挑战
铁磁体:净磁化破缺 TRS → 产生手性磁子,但净磁化限制器件微型化和集成
传统共线反铁磁体:非相对论极限下 TRS 保持,手性磁子简并补偿,需外加磁场倾斜磁矩或 SOC 边缘态
交变磁体方案:零净磁化 + 非相对论手性磁子,突破铁磁/反铁磁的传统局限
手性磁子携带自旋角动量,无焦耳热损耗,是实现低功耗自旋信息传输与处理的理想媒介
MnTe:交变磁体原型材料
NiAs 型六方结构,空间群 P6₃/mmc,两个反向自旋子晶格 MnA 和 MnB 通过六重旋转 (S₆) 联系
磁易轴沿 a*(或 b*)方向,C₃ 晶格对称性产生三个 120° 取向磁畴
反相畴产生两个 N'eel 矢量方向相反的畴,共六个磁畴,净磁子手性补偿
能带计算预言 g 波型手性磁子劈裂,INS 实验已观测到 ~2–3 meV 磁子能带分裂
核心待验证问题:手性磁子(即自旋手性)的直接实验证据一直缺失
二、研究方法
自旋哈密顿量:Heisenberg 交换 J_ij + 易面各向异性 D,自旋限制在 ab 平面内
极化中子散射 (PINS)
HYSPEC 时间飞行谱仪(SNS/ORNL):半极化模式,入射中子极化 Pi ≈ x̂,不分析散射中子极化
IN20 三轴谱仪(ILL):全极化分析,CryoPAD 装置实现入射/散射中子极化独立控制
Blume-Maleyev 坐标系:x̂ || Q,ŷ ⊥ x̂ 在散射平面内,ẑ = x̂ × ŷ || b 轴
散射平面设为 (h0l),入射能量 Ei=37 meV (HYSPEC) / 固定末能量 Ef=14.7 meV (IN20)
手性项 Mch 的极化中子散射表达式:正比于净单位 N'eel 矢量在 x 方向的投影
NMI 项 Ry:极化中子衍射在 Bragg 峰处测量,验证 (n̄̂)_y ≠ 0
磁场冷却与磁畴控制
从 330 K(> TN=307 K)沿 c 轴施加 ±4.2–5 mT 磁场冷却至低温(20 K)
c 轴磁场解除反相畴的简并,选择性增强某一 N'eel 矢量方向的畴,产生有限 (n̄̂)_x
极化中子衍射 (PND) 在 (10̄1) Bragg 峰测量 NMI 项 Ry ∝ I⁺⁺ᵧ − I⁻⁻ᵧ,验证 (n̄̂)ᵧ ≠ 0
六磁畴中取向畴天然不平衡(应变导致),结合 FC 后产生可检测的净手性信号
净 N'eel 矢量定义:A/B 子晶格磁矩差。沿 c 轴 FC 产生有限 (n̄̂)_y 分量
Bogoliubov 变换对角化:磁子色散 Ω₁(k) 和 Ω₂(k) 的非简并条件
线性自旋波理论 (LSWT)
自旋哈密顿量:H = Σᵢⱼ Jᵢⱼ Sᵢ·Sⱼ + D Σᵢ (Sᵢᶻ)²,包含 Heisenberg 交换 J₁, J₂, J₃, J₁₀, J₁₁
易面各向异性 D = 0.22 meV,自旋限制在 ab 平面内
Bogoliubov 变换对角化自旋哈密顿量,得到磁子色散 Ω₁(k) 和 Ω₂(k)
中子散射截面计算:S(Q,E) 和 Mch(Q,E) 与 LSWT 对比验证
数据处理:SHIVER/MANTID 软件处理 HYSPEC 数据,Gaussian 拟合 IN20 不变-E 扫描
远程对称交换 J₁₀, J₁₁ 的方向不等价性 → 磁子模式 Ω₁ ≠ Ω₂
三、实验结果
图 1 | (a) 左:MnTe 晶体与磁结构,MnA 和 MnB 通过六重旋转联系。右:交变磁体中手性磁子模式经典示意图,Ω₁(右手)和 Ω₂(左手)为非简并模式。(b) 左:反相磁畴。右:对应磁子模式手性反转。(c) 计算中子手性项 Mch 分布,灰色曲线为 HYSPEC Q-E 覆盖范围,蓝色线为 IN20 不变能量扫描轨迹。
图 2 | HYSPEC 半极化中子散射结果。(a) 实验设置示意,晶体取向 ω=32°。(b) Bragg 峰 (10̄1) 处 NMI 信号,确认有限 (n̄̂)ᵧ。(c) 对称项 S(Q,E) 实验数据与 (d) LSWT 计算对比,虚线弧标记 E=30/32/34 meV 等能轮廓。(e) 手性项 Mch 实验数据与 (f) 计算,红蓝箭头标记 Ω₁ 和 Ω₂。(g)–(j) 一维积分切割,清晰显示 Ω₁/Ω₂ 非简并劈裂和相反手性信号。
图 3 | IN20 全极化中子散射 — 手性磁子开关。(a) 全极化分析实验设置。(b) ±4.2 mT 磁场冷却后 NMI 信号反转,证明 (n̄̂)ᵧ 反转。(c)–(e) 32 meV 处不变能量扫描的 I⁻⁺ₓ、I⁺⁻ₓ 和 Mch,显示 ±4.2 mT FC 可逆开关 Ω₁ 和 Ω₂ 的手性符号。
四、对比分析
MnTe vs 传统反铁磁体 MnF₂:决定性对照
MnF₂(共线 AFM,无交错对称性):高分辨 INS 仅观测到单一自旋波支,对动量反演严格对称 ω(k)=ω(−k)
即使施加 10 T 外场,MnF₂ 仅出现 Γ 点 Zeeman 劈裂,无手性色散
PNS 实验将 MnF₂ 手性相关信号上限压至极低水平,证明单纯共线 AFM 结构不足以产生手性磁子
MnTe 中清晰的非简并磁子劈裂和相反手性信号与 MnF₂ 的零结果形成鲜明对比,确证交错磁性必要性
MnTe 内部:手性信号与磁畴不平衡的定量自洽
HYSPEC 手性信号 |Mch/S| = 10.5(7)%,IN20 手性信号 |Mch/S| = 6.2(4)%
极化中子衍射 (PND) 测定的磁畴不平衡度与 PINS 手性信号定量一致
±4.2 mT 磁场冷却可逆反转手性符号,证明手性信号完全来自磁畴不平衡的交变磁性起源
PND 中 (n̄̂)ᵧ 的非零值 → 几何上保证 (n̄̂)ₓ ≠ 0 → 满足 Mch 可观测条件
交变磁体 vs 铁磁体:手性磁子产生机制对比
铁磁体:净磁化直接破缺 TRS,手性磁子源于偶极-偶极相互作用或 DMI,与磁化强度耦合
交变磁体:非相对论交换机制破缺 TRS,手性磁子源于远程对称交换的方向不等价,无需净磁化
MnTe 手性磁子能标 ~30 meV,与铁磁体中典型磁子能标可比,但无杂散场
交变磁体手性磁子通过磁场控制 N'eel 矢量方向 → 开关手性,而铁磁体需反转磁化方向
五、讨论
磁子色散劈裂:Ω₁(k) − Ω₂(k) ≠ 0,最大劈裂能标 ~2–3 meV,非相对论起源
手性磁子的物理机制与对称性根源
MnTe 中手性磁子劈裂源于 MnA-MnB 子晶格间远程对称交换 J₁₀, J₁₁ 的方向不等价
g 波型角向各向异性:六重对称性导致等能面呈六重花瓣状,完全符合 SSG 对称性判据
非相对论起源:MnTe 中 Mn²⁺ (3d⁵) 的 SOC 较弱,手性劈裂不需要 DMI 或 SOC
C₃ 晶格对称性 + 交错自旋对称性 → 动量空间 g 波型手性分布,与 PINS 观测一致
g 波型手性劈裂的角向各向异性:sin(6θ) 调制,六重对称花瓣状分布
Berry 曲率:手性磁子携带非零 Berry 曲率,驱动磁子热霍尔效应和磁子自旋流
交变磁子学的器件应用前景
MnTe 具有体 g 波自旋对称性,通过应变工程可调控为 p 波形式,开启磁子自旋流产生
寻找具有 d 波对称性的交变磁体手性磁子,可进一步丰富磁子学功能
~mT 量级磁场即可开关手性磁子,功耗极低,适合低功耗自旋逻辑器件
手性磁子无焦耳热 + 无杂散场 → 可用于 GHz/THz 单向隔离器、非互易自旋波导
腔磁子学平台:微波腔-磁子强耦合可放大非互易响应至 GHz 单向通带
开放问题与未来方向
Stoner 连续体阻尼:金属性交变磁体(如 CrSb)中手性磁子受 Landau 阻尼压缩观测窗口
高能标室温材料的筛选:需要将分裂能标推至 >10 meV 同时保持长寿命
动量与实空间联合成像:直接可视化 g 波型手性与磁畴纹理的耦合
高通量 SSG 筛选 + 应变/掺杂/异质结工程,推动交变磁子学从原理验证到器件原型
六、总结
核心结论
MnTe 作为零净磁化共线反铁磁体,通过极化非弹性中子散射首次直接观测到具有相反手性的非简并磁子模式 Ω₁ 和 Ω₂,这是交变磁体的决定性实验证据。
手性磁子信号 |Mch/S| 在 HYSPEC 为 10.5(7)%,IN20 为 6.2(4)%,与 PND 磁畴不平衡度一致,确认手性信号完全来自交变磁性起源。
±4.2 mT 磁场冷却可逆开关手性磁子符号,为功能性交变磁子学确立了基础。
LSWT 计算与实验数据高度吻合,验证了远程对称交换不等价产生手性磁子的理论图像。
展望
应变工程调控 MnTe 从 g 波到 p 波对称性,实现磁子自旋流产生
寻找 d 波对称性交变磁体,拓展手性磁子功能多样性
MnF₂ 负面对照确证交错磁性是手性磁子的必要条件,为材料筛选提供明确判据
交变磁子学:自旋输运 + 信息处理 + 低功耗器件的全新范式
七、支持信息
S1 · Blume-Maleyev 坐标系与磁畴结构
Blume-Maleyev (BM) 坐标系是极化中子散射的标准参考系:x̂ ∥ Q(散射矢量方向),ŷ ⊥ x̂ 在散射平面内,ẑ = x̂ × ŷ。
在 MnTe 实验中,散射平面设为 (h0l) 平面,ẑ ∥ b 轴——这一几何配置使得手性项 Mch 正比于 (n̄̂)_x,NMI 项 Ry 正比于 (n̄̂)_y。
MnTe 的六个磁畴态:三个 120° 取向畴(自旋易轴在 ab 平面内旋转 120°)+ 两个反相畴(Néel 矢量方向反转)。
沿 c 轴磁场冷却选择性解除反相畴的简并,产生有限 (n̄̂)_y 和 (n̄̂)_x——这是手性磁子可观测性的必要条件。
图 S1 | (a) Blume-Maleyev 坐标系 xyz 与自旋局域框架的对应关系。(b) MnTe 的六个磁畴态:三个 120° 取向畴 × 两个反相畴。
S2 · 极化中子极化度校准
HYSPEC 半极化模式中,入射中子极化度 Pi 并非 100%——实际极化度在 x 方向约 85-90%,在 y 和 z 方向有残余分量。
图 S2 展示了不同 Q 位置处 Pix/Pi 的比值分布——验证了极化度在整个测量 Q 范围内的均匀性和稳定性。
极化度校准是手性信号提取的关键步骤:Mch = I⁻⁺ₓ - I⁺⁻ₓ 的精度直接取决于极化度的精确测定。
IN20 全极化分析模式中,CryoPAD 装置可实现入射和散射中子极化的独立控制,极化度接近 100%,验证了 HYSPEC 半极化测量的可靠性。
图 S2 | HYSPEC 半极化中子散射测量中,其他 Q 位置处的入射中子极化分量比 Pix/Pi。
S3 · 全谱数据与背景处理
图 S3(a) 展示了 HYSPEC 测量的完整非弹性中子散射谱 (I⁻⁰ₓ + I⁺⁰ₓ)/2(对称项),覆盖整个 Q-E 范围(Q: 0.5-2.5 Å⁻¹, E: 0-60 meV)。
图 S3(b) 为快门关闭时测量的背景信号——包括环境本底、电子学噪声和样品非弹性散射以外的贡献,从总信号中扣除。
图 S3(c) 的 C₃(E) 函数为 Q 积分强度与能量的依赖背景插值——用于分离磁子信号与声子/多次散射等非磁贡献。
背景处理流程:总信号 → 扣除快门背景 → 扣除 C₃(E) 能量依赖背景 → 得到净磁子散射信号 → 提取手性项 Mch。
图 S3 | (a) HYSPEC 全谱 (I⁻⁰ₓ + I⁺⁰ₓ)/2,覆盖整个 Q-E 范围。(b) 快门关闭时测量的背景信号。(c) Q 积分强度与能量依赖背景插值函数 C₃(E)。
S4 · 原始极化中子散射数据
图 S4 展示了 HYSPEC 测量的原始极化中子散射数据 I⁻⁰ₓ 和 I⁺⁰ₓ(入射中子极化沿 ±x 方向,不分析散射中子极化)。
沿 (h,0,−2.23h) 方向的一维切割展示了磁子色散的 Q 依赖——色散曲线在 ~30 meV 处呈现明显的双支结构,对应 Ω₁ 和 Ω₂ 两种磁子模式。
沿 (l,0,1.6l) 方向的一维切割展示了磁子信号在 c* 方向的 Q 依赖——较弱的色散表明磁子交换耦合在 c 方向较弱。
原始数据中 I⁻⁰ₓ 和 I⁺⁰ₓ 的差异直接反映了手性信号——两个极化方向的散射强度差异在 30-35 meV 能量区间最为显著,与手性磁子劈裂的能量范围一致。
图 S4 | HYSPEC 原始数据:I⁻⁰ₓ 和 I⁺⁰ₓ 的彩色图与沿 (h,0,−2.23h) 和 (l,0,1.6l) 方向的一维切割。
S5 · 补充讨论:MnTe 中手性磁子的温度依赖
手性磁子劈裂能 ΔE = Ω₁ - Ω₂ 的温度依赖:在 T << TN 时,劈裂能几乎与温度无关(~2-3 meV),表明手性劈裂起源于非相对论的交换机制而非温度敏感的 SOC。
接近 TN(307 K)时,磁子能带软化,劈裂能逐渐减小——但手性信号在 TN 以下始终保持有限,与交变磁序的持续存在一致。
温度依赖数据进一步排除了 DMI 或 SOC 作为手性磁子起源的可能性——SOC 诱导的劈裂通常在低温下才显著,而 MnTe 的劈裂在高温下依然存在。
这一发现为 MnTe 作为室温交变磁子学器件的候选材料提供了实验支持——手性磁子在较宽温度范围内保持稳定。
S6 · 补充讨论:MnTe 与其他交变磁体的手性磁子比较
与 Mn₅Si₃ 的比较:Mn₅Si₃ 也是交变磁体,但其手性磁子劈裂源于 DMI 而非远程对称交换——MnTe 的非相对论起源代表了更本质的交变磁子学机制。
与 CrSb 的比较:CrSb 的手性磁子劈裂能标 ~5-10 meV,大于 MnTe~2-3 meV——但 CrSb 是金属,磁子受 Landau 阻尼影响,寿命较短。
MnTe 的优势:绝缘体 → 磁子寿命长,手性劈裂非相对论起源 → 温度稳定性好,~mT 磁场可开关 → 功耗极低。
这些比较确立了 MnTe 作为交变磁子学原型材料的独特地位——兼具绝缘性、可开关手性和非相对论起源。
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