探索具有新晶体结构的材料是发现新奇量子现象的重要途径。本文报道了一种新型层状钒基化合物 Cs3V9Te13，其 V 亚晶格形成独特的 Reuleaux 三角状网络——由三角形、四边形和五边形单元交织而成。输运、霍尔、磁性和比热测量一致揭示 48 K 附近存在相变，且该异常对磁场不敏感、无结构变化，很可能源于电子/磁性机制。高压实验表明其电子态高度可调，DFT 计算揭示类 Kagome 电子结构特征。
一、研究背景
1.1 晶格几何与量子物态
晶格几何在塑造电子结构和涌现量子态中扮演核心角色。不同晶格几何承载着独特的物理性质：
❶ Kagome 晶格
角共享三角形 · 几何阻挫 · 量子自旋液体
非常规超导 · 电荷序 · 拓扑电子态
❷ 蜂窝晶格
石墨烯 · Dirac 费米子 · 线性色散
高迁移率 · moire 超结构
❸ Lieb 晶格
CuO2 平面 · 高温超导
平带物理 · 关联驱动磁性
然而，由三角形、四边形和五边形交织构成的晶格——Reuleaux 三角状晶格——在凝聚态物理中几乎未被探索。这种多重几何单元的交织可能引入额外的阻挫、竞争相互作用和新颖的能带结构。
1.2 Reuleaux 三角
Reuleaux 三角形由三个等半径圆弧构成，保持三重旋转对称性，同时在所有方向上保持恒定宽度。Cs3V9Te13 的 V 亚晶格正是由这种 Reuleaux 三角状网络构成，可视为 CsV3Sb5 型结构的畸变衍生物——用 Te 替代 Sb 导致强烈的结构重构。
图1 | Reuleaux 三角状结构基元：(a) Reuleaux 三角形示意图；(b-c) 紧束缚能带；(d-f) Cs3V9Te13 晶体结构
二、晶体结构与表征
2.1 层状六方结构
Cs3V9Te13 以层状六方结构结晶，空间群 P6̄2m。沿 c 轴呈 Cs-Te2-V-Te1-Te2-Cs 堆垛序列，与 CsV3Sb5 的层状结构相似。V 原子形成二维 Reuleaux 三角状网络，V-Te1 层夹在 Te2 层之间，Te2 亚晶格由边共享五边形和三角形组成。
关键特征
环境条件下稳定，可机械剥离——具有层状材料的潜力。
图2 | 结构表征与成分分析：(a) 单晶 XRD；(b) EDS 能谱；(c-d) HAADF/BF-STEM 原子分辨像
三、输运与磁性：48 K 相变
3.1 电阻异常
Cs3V9Te13 单晶的电阻呈现非单调温度依赖——随温度升高先增至约 100 K 再单调下降。在 48 K 附近出现弱扭折，类似于 Kagome 材料 CsV3Sb5 中电子驱动相变的输运特征。dρ/dT 在 48 K 处呈现明显峰，外加磁场达 5 T 时峰位无明显移动——48 K 异常对磁场具有鲁棒性。
3.2 霍尔效应
霍尔电阻率在所有温度下近乎线性依赖磁场。斜率随温度升高改变符号，表明主导载流子类型从低温的空穴型转变为高温的电子型。霍尔系数 RH 在 ~50 K 出现明显极小值，与电阻异常温度一致，表明相变伴随载流子响应的变化。
3.3 磁化率
Curie-Weiss 拟合
θW = -61.5 K (H//ab) · θW = -47.0 K (H//c)
负 Weiss 温度 → 反铁磁关联
有效磁矩仅 0.58 μB/V
48 K 异常
磁化率在 48 K 出现明显扭折
磁场不敏感（0-5 T）
无磁滞回线 → 无铁磁序 · 等温磁化近乎线性
图3 | 电输运与磁性测量：(a) 电阻率；(b) dρ/dT；(c) 霍尔电阻率；(d) 霍尔系数；(e-f) 磁化率
四、比热与电子关联
比热测量确认 48 K 为热力学相变
λ 型异常提供明确证据。低能参数分析：
Sommerfeld 系数 γ
195.6 mJ·mol-1·K-2——强电子关联
Debye 温度 ΘD = 166 K
相变熵 ΔS = 0.43 J·mol-1·K-1
关联强度对比
CsV3Sb5: γ = 20.03 mJ·mol-1·K-2
Cs3V9Te13: γ = 195.6 → 高出近 10 倍
LiV2O4: γ = 420 → 处于中间区
核心推论
γ 值远高于传统金属和 CsV3Sb5，表明 Cs3V9Te13 具有显著电子关联。
ΔS 仅 0.43 J·mol-1·K-1——太小不足以支持局域磁矩的全序化，与 CDW 相变熵相当（2H-NbSe2: 0.6, CuTe: 0.27）→ 更可能是电子/磁性相变。
五、高压调控
5.1 电阻的非单调演化
高压输运测量揭示 Cs3V9Te13 的电子态高度可调：
压力依赖四阶段
1.5 GPa：100 K 以上的半导体状驼峰迅速被压制，出现金属行为
9 GPa：驼峰几乎消失，电阻逐渐降低，金属性增强
12.5-16 GPa：电阻达到最低区域
>16 GPa：电阻再次上升，金属性减弱
5.2 高压 XRD
高压 XRD 未发现衍射峰劈裂或额外峰——排除结构相变。c 轴比 a 轴更易压缩（c 轴压缩 18.72%，a 轴 7.29% @ 24.52 GPa），符合层状结构特征。Birch-Murnaghan 拟合给出 B0 = 31.38 GPa。
图4 | 高压电阻与 XRD：(a-b) 变温电阻；(c) T-P 相图；(d) 体积-压力关系
六、电子结构计算
6.1 类 Kagome 电子特征
DFT 计算揭示：
Dirac 点
K(H) 点处多个 Dirac 点 · 线性色散
类 Kagome 特征标志
Van Hove 奇点
M(L) 点附近高 DOS
电子不稳定性增强
平带
多条近乎无色散的平带
E - EF ≈ -0.08 eV
6.2 磁性基态
多种磁构型分析表明：面内铁磁 + 层间反铁磁（A 型 AFM）为能量最优态。两个不等价 V 原子磁矩分别为 0.87 μB 和 1.65 μB。随压力增加，磁矩逐渐减小，约 40 GPa 完全消失。
6.3 动力学稳定性
声子谱无虚频模式——环境压力结构动力学稳定，与变温 XRD 无结构相变一致。
图5 | 第一性原理计算：(a) 能带 + DOS；(b) 费米面；(c) 磁矩-压力演化；(d) 声子谱
七、意义与展望
Cs3V9Te13 是首个具有 Reuleaux 三角状晶格的层状钒基材料，为探索非平凡晶格几何与涌现物理现象之间的相互作用提供了全新平台。
❶ 新结构类型
Reuleaux 三角状晶格——三角形、四边形、五边形交织，超越传统 Kagome 框架
❷ 强电子关联
γ = 195.6 mJ·mol-1·K-2，远高于 CsV3Sb5，具有显著电子关联
❸ 高度可调控
高压下金属性非单调演化，化学掺杂/插层等调控手段值得探索
参考文献
[1] Zhao Z, Sun J, Yi X-W, et al. Chinese Physics Letters 43, 060703 (2026).
[2] Ortiz B R et al. Phys. Rev. Mater. 3, 094407 (2019). [CsV3Sb5]
[3] Kondo S et al. Phys. Rev. Lett. 78, 3729 (1997). [LiV2O4]
[4] Chen H et al. Nature 599, 222 (2021). [Kagome 超导]
